Amidahara adalah kota yang kacau, jauh dari jangkauan keselamatan apa pun. Di sini, manusia, setan, dan penjahat berjalan-jalan dengan penyihir perkasa Annerose menjadi salah satu penghuni kota yang paling ditakuti dan dihormati. Sebagai bagian dari kemampuannya, dia mampu membentuk mantra pengikat dengan manusia laki-laki, menjadikannya sebagai pelayan undeadnya. Pria ini, Rikurou Tachibana, pada akhirnya akan dijual kepada para budak, namun sebaliknya, dia malah mengabdi selamanya pada Annerose—sesuatu yang tidak disukai oleh pelayannya yang lain, Mitico. Rikurou tidak tahu apa yang lebih buruk, Mitico mampu mencincangnya menjadi potongan-potongan kecil, hanya untuk dibangkitkan, atau harus menghadapi frustrasi seksual yang intens karena hidup bersama Annerose. Namun kedua masalah ini dikesampingkan, ketika Annerose dan para pelayannya menangani kasus yang melibatkan seorang gadis bernama Miki dan saudara laki-lakinya yang hilang. Peristiwa Koutetsu no Majo Annerose akan membawa pahlawan wanita yang tidak terduga itu ke dalam cara kerja Grup Kuurou dan pemimpin mereka Lee Mayfeng, musuh bebuyutan dari masa lalu Annerose. Penghinaan Mayfeng terhadap Annerose cukup dalam hingga terjerumus ke dalam kebejatan seksual dan dia rela melakukan apa pun untuk mempermalukan dan menghancurkannya. Bahaya semakin besar dari sana karena kekuatan jahat lainnya sedang bekerja, yang lebih dari sekadar mengancam Amidahara dan bertujuan untuk membawa kehancuran ke seluruh dunia.